Саймон Джеймс Д’Арси родился в Фулхэме, Лондон, где и был воспитан матерью Кэролайн (медсестра) вместе со своей младшей сестрой Шарлоттой. Его отец умер, когда Джеймс был ещё ребёнком. После завершения своего обучения в Christ’s Hospital в 1991 году юный Джеймс отправился на год в Австралию и работал в драм. отделе школы в городе Перт, где у него и проявился интерес к актёрскому мастерству. По возвращении в Лондон поступил в театральную школу и прошёл трёхлетний курс в Лондонской академии музыки и драматического искусства, получив степень бакалавра в этой области (в 1995 году).
За время работы в Лондонской академии он участвовал в подготовке следующих спектаклей: «Геракл», «Как вам это понравится», «Дикий мёд», «Свобода города» и «Шерлок Холмс». Вот что сам Д'Арси сказал об окончании театрального училища: «Только тогда, когда я закончил курс и забыл свой диплом в автобусе, я понял, что стал актёром».
